W roku akademickim 1979/80 pracował w Duszpasterstwie Akademickim św. Anny. Prowadził konwersatorium dla studentów medycyny.
Z końcem roku 1978 ks. Jerzy został mianowany duszpasterzem średniego personelu medycznego. Odtąd co miesiąc odprawiał Mszę św. w kaplicy Res Sacra Miser. Dzięki jego zaangażowaniu te modlitewne spotkania stworzyły wspólnotę formacyjną łączącą bardzo wielu ludzi, szczególnie pielęgniarki. To oni między innymi organizowali – w 1979 r. ochotniczą służbę medyczną w czasie I Pielgrzymki Ojca Świętego do Ojczyzny.
Ostatnim miejscem pracy ks. Jerzego, od 20 maja 1980 r., była parafia pw. św. Stanisława Kostki w Warszawie. Jako rezydent prowadził duszpasterstwo średniego personelu medycznego, a od sierpnia 1980 r. zaangażował się w powstające Duszpasterstwo Ludzi Pracy. W październiku 1981 r. został mianowany diecezjalnym duszpasterzem służby zdrowia i kapelanem Domu Zasłużonego Pracownika Służby Zdrowia przy ul. Elekcyjnej 37. Dla pensjonariuszy tego domu, co tydzień będzie odprawiać Mszę św. w kaplicy, którą sam po części urządził.
Czasem przełomu w życiu ks. Jerzego stało się lato 1980 r. Niedziela, 31 sierpnia. Delegacja strajkujących hutników prosi księdza kardynała Wyszyńskiego o przybycie kapłana do huty. Kapelan Księdza Prymasa przyjechał do kościoła pw. św. Stanisława Kostki. W zakrystii zwrócił się z prośbą do ks. Jerzego Czarnoty, który jednak nie mógł pojechać, ponieważ przygotowywał się do odprawiania Mszy św. Wtedy zgłosił się ks. Popiełuszko.
Oto jak sam ks. Jerzy wspominał wydarzenia tego dnia:
„Tego dnia i tej Mszy św. nie zapomnę do końca życia. Szedłem z ogromną tremą. Już sama sytuacja była zupełnie nowa. Co zastanę? Jak mnie przyjmą? Czy będzie gdzie odprawiać? Kto będzie czytał teksty? Śpiewał? Takie, dziś może naiwnie brzmiące pytania, nurtowały mnie w drodze do fabryki. I wtedy przy bramie przeżyłem pierwsze wielkie zdumienie. Gęsty szpaler ludzi – uśmiechniętych i spłakanych jednocześnie. I oklaski. Myślałem, że ktoś ważny idzie za mną. Ale to były oklaski na powitanie pierwszego w historii tego zakładu księdza przekraczającego jego bramy. Tak sobie wtedy pomyślałem – oklaski dla Kościoła, który przez trzydzieści lat wytrwale pukał do fabrycznych bram. Niepotrzebne były moje obawy – wszystko było przygotowane: ołtarz na środku placu fabrycznego i krzyż, który potem został wkopany przy wejściu (do huty), przetrwał ciężkie dni i stoi do dzisiaj otoczony ciągle świeżymi kwiatami, i nawet prowizoryczny konfesjonał. Znaleźli się także lektorzy. Trzeba było słyszeć te męskie głosy, które niejednokrotnie przemawiały niewyszukanymi słówkami, a teraz z namaszczeniem czytały święte teksty. A potem z tysięcy ust wyrwało się jak grzmot: „Bogu niech będą dzięki!”. Okazało się, że potrafią też i śpiewać o wiele lepiej niż w świątyniach.”